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  • ISSN:0253-9993
  • CN: 11-2190/TD

《煤炭学报》

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煤液化残渣可溶有机质中杂原子结构片段的赋存特征

作者(Author):

  • 杨倩倩
  • 赵雨晴
  • 左岳
  • 曹亦俊
  • 李鹏

作者单位:

  • 郑州大学化工学院

关键词:

  • 煤液化残渣
  • 可溶有机质
  • 等体积甲醇/甲苯混合溶剂
  • 逐级氧化
  • 杂原子结构
  • 摘要
  • 论文图表
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煤液化残渣(CLR)是一种典型的煤化工固废。但煤液化残渣中的可溶有机质含量高,且富含缩合芳环结构,又可视为一种宝贵的重质炭资源。基于CLR在有机溶剂中的优良溶解性,选择等体积甲醇/甲苯混合溶剂为萃取剂,采用超声-索氏协同萃取法,实现CLR可溶有机质(CLR-SO)的温和提取,并通过逐级钌离子催化氧化,结合气相色谱/质谱联用分析,揭示CLR-SO中的杂原子结构单元特征,为其清洁转化和高值化利用提供支撑。结果表明,在CLR-SO的氧化产物中,含杂原子的酸类化合物中杂原子主要是氧、氮、硫,所构成的官能团有甲氧基、羰基、醚桥键、硝基、氨基、乙腈、吲哚、吩嗪、硫羰基等。此外,还检测到含氮、硫、氟等杂原子的酯类化合物。除了含氧化合物以外,其他杂原子化合物基本从第3级氧化产物中出现。杂原子结构存在于CLR-SO的大分子骨架内部,在氧化过程中,受到周围芳环的电子云保护,优先氧化CLR-SO分子骨架外围的芳环结构。除了酸和酯类化合物,在CLR-SO氧化产物中还检测到其他含杂原子的化合物,主要分布在第3,4级氧化产物中,且在第4级氧化产物中的种类最多。此外还检测到氯、氟等杂原子,以共价键的形式存在于CLR-SO有机质的分子骨架结构中。通过逐级选择性氧化,实现了有机质分子结构的“层层剥离”,获取了更多的结构单元片段,丰富了CLR中的杂原子结构信息。

杨倩倩,赵雨晴,左岳,等. 煤液化残渣可溶有机质中杂原子结构片段的赋存特征[J]. 煤炭学报,2022,47(4):1692-1700. YANG Qianqian,ZHAO Yuqing,ZUO Yue,et al. Characteristics of heteroatomic structural portions in soluble organics from coal liquefaction residue[J]. Journal of China Coal Society,2022,47(4):1692-1700.
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